本作のメインモード。10体の主人公たちから好きなキャラクターを選び、キャラ毎に異なる3種類の必殺技を駆使して全ステージのクリアを目指すモードです。選択した「キャラクター」や「ステージ」によって多彩に分岐するストーリーやエンディングはボリューム満点！
ボスとの連戦が待ち受ける「サバイバルモード」。難解な課題のクリアを目指す、ミッション型の「シューティング検定モード」。まったく性質の違う2種類のモードが待ち受ける、濃いめの“やり込み要素”です。
格闘ゲームのように、ボスキャラクターとの一騎打ちをとことんまで楽しめるストイックなモードです。ボスを一体倒すたびに、より強化された次のボスが登場。激しさを増す一方の攻撃に、どこまで耐えられる！？
クリアの成績に合わせてギャラリーやサウンドモードの内容が開放されます。
「必殺技だけでボスを撃破！」
「敵弾をギリギリまでひきつけろ！」
ステージごとに設定された様々な課題のクリアを目指すモード。評価によって、様々な勲章を獲得することが可能。すべての勲章をコンプリートだ！
PSP®のアドホック機能を使用して、複数プレイヤー（2人）による通信協力プレイと通信対戦が楽しめるモードです。
※SKY STAGE modeのみ、「協力プレイ」に対応しています。
アーケードで好評を博した“正闘派シューティング”「KOF SKY STAGE」をプレイ出来るモード。「NEOGEO HEROES」とは異なるゲームバランス、ストーリー展開が楽しめます。アドホック機能を利用しての2Ｐ同時協力プレイにも対応！
ミュージアムには「ギャラリー」「ミュージック」「ランキング」の3つのモードを搭載。
ゲーム中に登場する「グラフィック」や「楽曲」を楽しむことができます。
イラスト ：イラストや設定資料を閲覧できます。
エンディング：クリアしたキャラのエンディングを見ることができます。
プロフィール：キャラクターの設定やストーリーの確認が可能です。
サウンドテスト：
ゲーム中で使用されたサウンドを試聴することができます。
ランキング確認：
「得点」「到達ステージ」「使用キャラクター」など、各モードで修めた成績を確認できます。
難易度，残機数，ボム数，キーコンフィグ，壁紙の変更など、ゲーム内の様々な環境を設定出来るモードです。
縦持ち操作への切り替えも、このモードで行います。
「NEOGEO HEROES」では「横持ち⇔縦持ち」の4種類の画面モードに対応！
広大なフィールドで、ヒーローたちが大活躍！
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